纳米带电复合聚合物电解质中锂离子动态界面工程设计用于全固态锂金属电池

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复合聚合物电解质（CPE）为全固态锂金属电池（ASSLMB）提供了一种有前景的解决方案。然而，传统纳米填料具有路易斯酸碱表面，由于难以同时实现稳健的电化学和机械界面，对改善CPE整体性能的贡献有限。本研究通过调控硅酸盐管状纳米材料（HNT）的表面电荷特性，提出了纳米带电复合聚合物电解质（NCCPE）中锂离子动态界面（Li⁺-DI）工程设计的概念。结果表明，HNT表面电荷特性从根本上改变了Li⁺-DI，进而改变了NCCPE的机械和离子传导行为。特别地，表面带正电的HNT（HNT⁺）相比带负电的HNT（HNT⁻）表现出更高的Li⁺转移数（0.86 vs 0.73），但韧性较低（HNT⁺为102.13 MJ·m⁻³，HNT⁻为159.69 MJ·m⁻³）。同时，Li⁺在HNT⁺参与的Li⁺-DI中产生强界面相容化效应，使韧性提升2000%。此外，与HNT⁻相比，HNT⁺更有效地削弱Li⁺溶剂化强度，促进锂金属表面富LiF固体电解质界面的形成。所制备的Li|NCCPE|LiFePO₄电池在0.5 C倍率下循环400次后容量保持率为78.6%，放电容量为144.9 mAh·g⁻¹。本研究深入揭示了纳米填料表面电荷在调控全固态锂金属电池中机械和电化学界面中的作用机制。

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